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    城市環境所在改性水熱炭材料活化PMS去除抗生素研究中取得進展

    文章來源:城市環境研究所  |  發布時間:2024-01-12  |  【打印】 【關閉

      

      近日,中國科學院城市環境研究所污染防治材料與技術研究組通過構建Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭材料活化過一硫酸鹽(PMS)實現快速降解環丙沙星。該研究展示了富含氧官能團水熱炭作為基底的優勢,探究了不同反應條件對降解效率的影響,進而揭示了Fe/Co協同催化的作用機制。

      抗生素目前已被廣泛應用于預防或治療因細菌引起的感染,其中環丙沙星(CIP)作為第三代喹諾酮類抗生素,因其在人或動物體內只有少部分被代謝掉,更多則是會被排泄到水體環境中,從而對生態系統構成了嚴重威脅。然而,金屬及其氧化物作為PMS活化劑常因易團聚而影響其催化效率。因此,通過將片狀Co/Al-LDH均勻的分散在磁性水熱炭上,有望大大提高其催化性能及分離性能。

      本研究利用Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭,經過結構優化后得到最佳性能的CoFe2O4/BHC-LDH3催化劑,該催化劑具有優異的PMS活化性能。去除CIP實驗過程中,在0.10 g/L CoFe2O4/BHC-LDH3、30 mg/L CIP 和0.4 mM PMS的反應條件下,20 min的反應時間內CIP的降解效率高達98.83%以上。在溶液pH值為3至11的范圍內,表現出了極高的穩定性,并且對同時存在的無機離子有很強的抗干擾性能。

      電子順磁共振測試表明SO4.–和1O2是CoFe2O4/BHC-LDH3 + PMS體系中降解CIP的主要活性物種。同時,通過XPS等表征分析,揭示了Fe/Co協同效應在反應過程中發揮的重要作用,其加速了活性自由基的生成,提高了電子轉移的效率。此外,對CoFe2O4/BHC-LDH3進行了固定床反應器測試,結果表明催化劑在間歇性的7天運行時間內性能穩定。最后,對CIP降解途徑和中間產物的生物毒性進行了分析,其毒性綜合指標均呈現下降的趨勢。這項工作為制備可持續的水熱炭基催化劑用于高效去除水體中抗生素提供了新思路。

      以上成果以Ultra-fast degradation of ciprofloxacin by the peroxymonosulfate activation using a Co/Al-LDH decorated magnetic hydrochar: structural design, catalytic performance and synergistic effects為題,發表在化工環境領域學術期刊Chemical Engineering Journal上,張健博士生為第一作者,鄭煜銘研究員為通訊作者。本研究得到了國家重點研發計劃(2021YFA1202700 & 2022YFA0913100)、中國科學院青年創新促進會(2019307, 2022308, 2023320)和福建省自然科學基金(2020J01120)的資助。

      論文鏈接

    圖1 在CoFe2O4/BHC-LDH3上PMS活化及CIP降解的可能機

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